突厥人粗疏少谋略，颉利可汗曾得到汉人赵德言，赏识其才能，十分信任他，赵德言渐掌国政；颉利可汗又将某些政权交给各胡人部族，却不用自己宗室中人。每年兴师入侵唐朝边境，其下属不堪其苦，胡人秉性鲁莽，多次言而无信，号令常变，此时灾荒，征收苛重，各部落均生二心。
突厥属部薛延陀自称可汗，派使者来告唐朝，唐太宗诏令兵部尚书李靖攻击马邑，颉利可汗逃走，九个俟斤带兵降唐，拔野古、仆骨、同罗各部以及霫、奚的君长都入朝。于是，唐太宗诏令并州都督李积从通漠道出兵，李靖从定襄道出兵，左武卫大将军柴绍从金河道出兵，灵州大都督、任城王李道宗从大同道出兵，幽州都督卫孝节从恒安道出兵，营州都督薛万淑从畅武道出兵，共六总管兵十多万，均由李靖指挥讨突厥。李道宗在灵州与突厥接战，俘获人畜数以万计，突利可汗及郁射设、荫奈特勒率领所部投降唐朝，唐军每日均有获胜。
李靖屯驻恶阳岭，夜袭颉利可汗，颉利可汗惊惧，迁牙廷至碛口，大酋康苏蜜等人带着隋朝的萧皇后及杨政道投降唐朝。颉利可汗困窘，退守铁山，兵众还有好几万，颉利可汗派执失思力来唐朝，假装谢罪，请求归降。唐太宗诏令鸿胪卿唐俭、将军安修仁等持节前往抚慰，李靖知道唐俭等人在突厥，颉利可汗定松于戒备，于是乘机袭击，大获全胜。颉利可汗骑着千里马，独身逃奔沙钵罗设阿史那苏尼失处，途中被行军副总管张宝相擒获，阿史那苏尼失率众投降唐朝，东突厥灭亡，唐朝收复定襄、恒安地，开拓国境直至大漠。
唐军将颉利可汗送到长安，向太庙祭告俘获，唐太宗到顺天楼，陈列仪仗侍卫，士民都涌来观看。官吏押送颉利可汗前来，唐太宗说：“你有五罪：过去你父亲国破，依赖隋朝得以存立。但当隋朝有难时，你却一兵之力都不帮助，以致隋朝覆灭，此其一；与我为邻而背信侵边，此其二；连年征战不止，致使部落生怨，此其三；掠夺我中国人，践踏我庄稼，此其四；许你和亲而迁延逃走，此其五。我要杀你并非没有理由，只是渭上的盟约未忘，所以不想苛责。”于是归还他的家属，让他住在太仆，官家供应食用。
思结俟斤带领四万人来降，颉利可汗的弟弟欲谷设逃奔高昌，后来欲谷设也投降唐朝，伊吾城之君长一向臣服突厥，将其七城入献，即以其地设置为西伊州。当时突厥曾遭瘟疫而死者众多，在长城以南尸骨堆积如山，唐太宗诏令祭奠埋葬他们，并将隋末沦落突厥的汉人，派使者用金帛赎回男女共八万人，均还为平民。
颉利可汗不习惯住房子，常在廷中设置穹庐居住，且郁郁寡欢，常与家人悲歌对泣，形体消瘦，唐太宗怜惜，任命他为虢州刺史，因为虢州靠山，多獐鹿等野兽，可以射猎自娱，颉利可汗推辞不去。于是，任命他为右卫大将军，赐给良田美宅，唐太宗说：“过去启民可汗亡国，隋文帝不惜粟帛，大兴士众，营卫安护使之存立，到始毕可汗时渐强，却起兵在雁门围困隋炀帝，如今颉利可汗的败亡，大概是他背德忘义的报应吧。”颉利可汗的儿子叠罗支，天性纯真，住在京师时，颉利可汗家的妇女们都有按级别的供应，叠罗支也享用。他的生母最后才来，没有供应，叠罗支就不再吃肉，唐太宗听说，感叹到：“仁孝是天赐的人性，是没有华夷之分的。”于是厚赐叠罗支，以供应他生母肉食。
颉利可汗去世，追赠归义王，谥号荒，诏令其国人来葬，按照他们的礼节火化，葬于灞水之东。
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