噶尔丹虽然从安多退回了新疆，但他那对鹰一般的眼睛始终盯着东方。厄鲁特本属喀尔喀，被逐出后一直心存夙怨，噶尔丹正好一边借此煽动部众，一边等待时机。三年后，他终于等来了机会。此时，五世达赖圆寂已有八年。
此时的喀尔喀分裂为土谢图、札萨克、车臣三大部落，另有库伦大寺的哲布尊丹巴活佛及其属下黄教僧团，各方均与清廷保持着朝贡关系，边界多年平静。原来车臣势力较强，后被札萨克反超，受到挤压，内部开始失和。土谢图汗闻听札萨克汗新娶的小夫人美貌绝伦，不由垂涎三尺，于是前往拜访，竟提出要借小夫人一用的挑衅要求，札萨克汗大怒，不想对方来时早埋伏下人马，团团包围，拔刀威胁，只好干瞪眼看着小妃被明抢而去。土谢图汗知道札萨克汗不会善罢甘休，而自己又不是札萨克汗的对手，遂联络车臣共同将札萨克汗打败。札萨克汗赔了夫人又折兵，气恼之下派人向漠西准噶尔求助。噶尔丹遣其弟前去调解帮助札萨克汗索回小妃，谁知那土谢图汗偏赖着不还。哲布尊丹巴活佛知道后责备札萨克汗不该引来准噶尔人，于是联络土谢图和车臣，三股合一，攻打札萨克。札萨克汗力不能敌，被斩，噶尔丹之弟亦被乱兵所杀。
正是这个事为噶尔丹准备了一个冠冕堂皇的借口，为弟报仇，三万厄鲁特劲骑杀向外蒙古，对峙、较量数月后，噶尔丹率精兵绕道杭爱山偷袭成功，土谢图汗连美人也没来得及带，狼狈而逃，小妃落入噶尔丹之手。第二日，噶尔丹兵分两路，一路紧追哲布尊丹巴活佛和土谢图，另一路一举攻破车臣，遂占领外蒙。
喀尔喀败兵挟裹百姓牲畜南逃，请求清廷保护。噶尔丹部下亦以追外蒙人马为名，时常侵入清朝边界，双方多有磨擦。康熙责备土谢图汗挑衅在先，应向准噶尔赔礼道歉，怎奈土谢图汗不敢前往。考虑噶尔丹系达赖徒弟，一路之上又打着护法旗号，康熙于是速遣使者入藏，请达赖喇嘛派人与朝廷钦使共同调解，让准噶尔返回新疆，喀尔喀各部返回原牧地。
桑结嘉措对噶尔丹此次出兵外蒙事先并不知情，所以当朝廷来人请达赖喇嘛遣使参加调解时，他的心情颇为复杂。噶尔丹此次越过和硕特，出兵喀尔喀，直接同朝廷对峙，其严重程度显然超过上次出兵安多，他想，这位老同学敢冒天下大不韪，必须与他划清界限，自己也应该有个明确的态度。所以，当噶尔丹与土谢图汗一边对阵，一边邀请利诱和硕特助战时，桑结以五世达赖名义传出法谕，严禁安多各部出境作战。
然而，目前西藏民兵力量仍感不足，京师遥遥，缓急难助，噶尔丹的存在，无疑是对内外蒙古各路王公的一大威慑，设若他真的得势，又难保不会将目光转向西藏。思虑再三，难有万全之策。桑结叹口气，心想，只有走一步看一步了。
派谁出使呢？他想来想去，最后决定派功德林寺的济隆活佛去。这人不但可靠，且与噶尔丹在哲蚌学习时同班，再者，该寺为五世达赖所建十三林之一，地位仅次于三大寺。他与济隆活佛进行了一次秘密谈话，主旨有二：一是要力劝噶尔丹尊从朝廷意见返回原驻地，二是要见机在皇帝面前对其保全。谈完话送活佛时，桑结发现门没有关严，有点蹊跷，就迅速拉开门，探头向走廊看了一眼，好像有个人影一闪不见了。
济隆到京后，与朝廷特使尚书阿尔尼前去劝谕噶尔丹西归。噶尔丹好不容易得了喀尔喀，怎肯退去，不但不退，反而以追讨土谢图汗为名，驱兵入犯内蒙古。阿尔尼率内外蒙古士兵截击，被杀得落花流水。
此时，济隆虽在噶尔丹军中，也劝阻不得。
康熙得报，决心亲征。他深知，若两军草原对阵，虽己方兵多，恐未必占优，须将其诱入骑兵不易驰骋的地方再行歼灭。于是先派恭亲王常宁统兵出喜峰口，深入草原900里，几经接战，佯败退回。那噶尔丹也是昏了头，竟一路追杀，兵锋直抵乌兰布统，距京城仅700里。
噶尔丹看到前边有大批清军隔河列阵，自家也依山扎营，准备明日大战。为防清兵突袭，噶尔丹将大批骆驼捆住四蹄，卧于地上，再蒙上湿毡，作为驼城列在阵前。第二日天明，清军并未渡河攻击，而是推出一排大炮，轰击敌阵，从早到晚，人驼倒毙无算。这是康熙请西洋传教士绘图所制，称“红衣大炮”。对方士兵何曾见过这等猛烈火力，个个胆战心惊，抱头鼠窜。此时，清军见天色已晚，也未敢渡河。
是夜，噶尔丹见大势已去，写悔过书一封，内云：“达赖喇嘛明鉴，遣济隆额尔德尼来责以礼法，今倘蒙皇上惠好，则自此不敢犯喀尔喀，谨以印文为验。”并当着济隆活佛的面跪在佛像前发誓，将信交给活佛，请他于明日到清营讲和。次日一早，济隆将信交与清军，待再与清朝使者一起过河，才发现噶尔丹已连夜逃遁。
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