投奔朱元璋后，徐达不仅作战勇敢，而且“时时以王霸之略进”，协助朱元璋收编了定远的几支地主武装，攻占滁、和等地，被朱元璋授为镇抚，“位诸宿将上”。此时，朱元璋只不过是郭子兴手下的一名首领，“诸将多太祖等夷，莫肯为下”，而徐达与汤和等人则“奉约束甚谨”，帮助他逐步树立威信。
不久，郭子兴与另一首领孙德崖发生冲突，拘捕了孙德崖，而孙之部众则扣留了朱元璋。徐达挺身而出，到孙德崖军中去做人质，换回朱元璋。直到郭子兴释放孙德崖后，他才被放出来。朱元璋因此对他非常感激，也更加信任。郭子兴病逝后，朱元璋执掌全军大权，挥师南渡长江，攻占采石、太平，谋攻集庆，徐达“与常遇春皆冠军，而达独参与进止”，成为朱元璋最倚重的一员战将。
此后，他统兵“廓江汉，清淮楚”，击灭陈友谅势力，升任总兵官、大将军；又“电扫西浙”，攻占平江，消灭张士诚势力；后受命为征虏大将军，率师北伐，“席卷中原”，克复大都，“声威所震，直达塞外”，完成了推翻元朝、统一北方的重任。
徐达治军严明，不仅要求部下听从号令指挥，“令出不二”，而且严禁他们骚扰百姓，“有违令扰民，必戮以徇”。他还注意优待俘虏，以分化瓦解敌人。凡是俘获敌军将士和间谍密探，他都“结以恩义，俾为己用”。所以他带兵出征，特别是在率军北伐过程中，经常出现“大军勘定者犹少，先声归命者更多”的局面。
徐达“以智勇之资，负柱石之任”，为明王朝的开创立下了盖世之功。
明朝建立后，被朱元璋授为太傅、中书右丞相，后封魏国公，并以其长女为燕王妃，次女为代王妃，三女为安王妃。尽管劳苦功高、地位显赫，但徐达依然谦虚处世，从不居功自傲。每次“功成而还，拜上印绶，待命于家，略无几微矜伐之色”。尤其难能可贵的是，徐达能摆脱乡土观念的羁绊，不和同乡拉帮结派，没有卷进淮西集团的是非之争。
淮西集团的骨干胡惟庸见徐达功劳大，威信高，“欲结好于达”，他根本不加理睬。胡惟庸又“赂达阍者福寿使图达”，福寿向徐达告发，徐达便不时提醒朱元璋：胡惟庸这种人不适合当丞相。后来，胡惟庸因谋反被杀，朱元璋想起徐达的话，“益重达”。
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