义宁二年五月，隋恭帝杨侑禅位于李渊，李渊改国号为唐，建元武德，封李世民为尚书令、右武侯大将军，进封秦王，加授雍州牧。
武德元年七月，薛举入侵泾州，李世民率众军加以讨伐，不胜而回。九月，薛举死，其子薛仁杲继立。李世民又被任命为元帅讨伐薛仁杲，两军在折墌城相持不下，双方挖深沟筑起高高营垒相持六十多天。薛军十多万，军队的气势强盛，多次前来挑战，李世民按兵不动以挫败他的锐势。薛军粮食已完，薛军将领牟君才、梁胡郎前来投降。李世民对诸将军道：“敌军锐气丧失衰退了，我军当攻取他们。”于是派将军庞玉先在浅水原南扎阵以引诱敌人，敌将宗罗睺集中军队前来抗击，庞玉军几乎失败。不久李世民亲统大军出其不意覆盖了浅水原北。宗罗睺远远望见，再次回军抗拒。李世民率领精锐骑兵数十人攻入敌阵，他与军队里外配合一齐奋力攻击，宗罗睺全军溃败，李世民斩贼首级数千个，掉入山涧山谷而死者不可胜计。李世民率领随从二十多个骑兵追赶逃跑敌军，笔直奔赴折墌城而追逐敌军。薛仁杲十分恐惧，环城守卫。将晚，李世民大军陆续到来，四面合围。第二天早晨，薛仁杲请降，李世民俘虏他的精兵一万余人，男女五万口。
不久诸将祝贺，有人趁机问道：“刚开始大王野战攻破敌人，但敌人还保有坚固城池，而大王没有攻战之器具，用轻骑兵转战追逐，不等待步兵，直接迫于敌人城下，我们都怀疑你不能取胜，然而竟然攻下了城池，这是什么缘故？”李世民道：“这是用权宜之计逼迫他，使他们的计谋没有机会发出，因为这个原因战胜。宗罗睺依靠往年取胜，加之长期养足了锐气，见我军不出，心中对我轻视。现在敌军见我出战，十分高兴，全部军队前来作战，虽然我已击破他，但擒捉杀掉的还少。假若不急速追逐，敌军回军投入折墌城，仁杲收拢安抚，那就不可能战胜了。再说敌军兵众都是陇西人，战败逃散，来不及回顾，败逃到陇外，则折墌城自然空虚，我军随后压上，敌人因恐惧而投降。这些可谓是已定的计划，诸君难道全都看不见吗？”诸将道：“这不是普通人所能赶得上的。”此战缴获精锐骑兵很多，李世民仍令薛仁杲兄弟及敌帅宗罗睺、翟长孙等率领。李世民与他们游乐骑射，没有什么距离隔阂。投降的敌将感恩并慑于李世民的威势，都愿意以死报效。当时李密刚刚归附，李渊命令李密骑驿马到豳州迎接李世民。李密见李世民天姿英明威武，军威严肃，悚惧叹服，私下对殷开山道：“真是英明之主啊。不是这样，凭什么来平定祸乱呢？”李世民凯旋，在太庙献捷。李渊封其为太尉、陕东道行台尚书令，镇守长春宫，关东兵马全部受他节制调度。不久又加授左武侯大将军、凉州总管。
武德二年十月，刘武周部下宋金刚攻陷浍州，军队气势强盛。李渊因为王行本还占据蒲州，吕崇茂在夏县反叛，晋、浍二州接连陷落，关中震动惊骇，于是下手令道：“贼人气势像这样厉害，难以与他们争胜负，应该抛弃河东之地，只守住关西就好了。”李世民上表道：“太原是王业的基础，国家的根本，河东富裕是京城的凭借。假若全部抛弃，臣感到憋闷遗憾。希望能借臣精兵三万，必定能消灭平定刘武周，克复汾、晋。”李渊于是调遣全部关中兵马给李世民，又亲自驾临长春宫为李世民送行。
十一月，李世民率军队奔赴龙门关，踏冰而渡过黄河，进驻柏壁，与敌将宋金刚对峙。不久永安王李孝基在夏县被打败，于筠、独孤怀恩、唐俭都被敌将寻相、尉迟敬德所俘，将要回到浍州去。李世民派殷开山、秦琼在美良川拦截，大破敌军，寻相等人仅仅本人逃脱，李世民全部俘虏他的部众，再回到柏壁。于是众将都请战，李世民道：“宋金刚是奔走千里的孤军，深入我地，精兵强将，都在这里。刘武周占据太原，专门依靠宋金刚来抵抗。士卒虽多，内里实际很空虚，意在速战。我巩固营垒，养精蓄锐以挫他的锋芒，等到他粮尽计穷，自会逃跑。”
武德三年二月，宋金刚终于因为军众饥饿而逃遁，李世民率军直追到介州。宋金刚排列军阵，南北七里长，以抗拒官军。李世民派总管李世积、程咬金、秦琼抵挡宋金刚的北面军队，翟长孙、秦武通抗击宋金刚南面的军队。诸军战斗稍稍退却，被敌兵所战胜。李世民率精锐骑兵攻击宋金刚，冲击他行阵的后部，敌众大败，追打数十里。尉迟敬德、寻相率领残部八千人归降，李世民仍旧命尉迟敬德统率，与李世民的军营混在一起，屈突通害怕尉迟敬德发动叛变，以此向李世民请求不要让尉迟敬德领兵。李世民道：“过去萧王对人推心置腹，使人都能尽力效命，现在委任尉迟敬德，又何必疑惧。”这时刘武周奔到突厥，并、汾二州又全部恢复了旧地，李渊诏命就在军中加拜李世民为益州道行台尚书令。
武德三年七月，李世民统率各军在洛阳攻打王世充，军队驻扎在谷州。王世充率精兵三万在慈涧扎阵，李世民用轻骑兵引逗他。当时众寡不敌，李世民陷入重围，左右的人都很恐惧。李世民命令左右的人先行归营，独自一人率军在最后。王世充麾下勇将单雄信率数百骑兵夹道进逼，争先进攻，李世民几乎被他活捉。李世民张弓箭左右射敌，敌人没有一个不是应弦而倒，还俘虏了王世充的大将燕颀。王世充于是将慈涧之兵改移回到东都洛阳。
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