在阿罗拉！最初的岛屿和最初的宝可梦们!!里，皮卡丘和小智一起来到阿罗拉地区，并且在该集小智收到卡璞?鸣鸣所赠送的Ｚ招式手环后，皮卡丘在接下来的守护神卡璞?鸣鸣登场！挑战我们的Ｚ招式!!一集中使出了它的Ｚ招式终极伏特狂雷闪。 在霸主宝可梦是猫鼬探长！中，它打败了霸主猫鼬探长。 在Ｚ招式会成功吗！挑战大考验!!中，它在美乐美乐岛的大考验中打败了哈拉的铁掌力士，借此小智成功突破大考验。
在阿罗拉松饼竞跑大赛！中，皮卡丘与诺雅的雷丘争夺宝可梦松饼竞跑的冠军，但因最后一段被“穿着熊”干扰而发愣，被成也?大木的树枕尾熊反超，后者获得冠军。而皮卡丘和雷丘同时冲过终点而并列亚军。 在阿罗拉侦探洛托姆！消失的纯晶之谜!!
中，它跟随洛托姆图鉴寻找小智的电Ｚ的下落，被洛托姆图鉴视为助手，被称为皮卡丘老弟。皮卡丘似乎很怀疑洛托姆图鉴的假发（或是觉得洛托姆图鉴的假发很好玩），最终它从假发中找到了电Ｚ。 在猛烈的电击特训！再次挑战卡璞?鸣鸣!!中，皮卡丘与小智一起来到马玛内的家中进行特训。
在特训中，小智和皮卡丘释放了Ｚ力量，跑出了非常快的速度，把马玛内的转轮弄坏了，同时也吸引了暗中观察他们的卡璞?鸣鸣。之后卡璞?鸣鸣用电气叫出了皮卡丘并与它对战。在经历一番苦战后，小智与皮卡丘再次使出了终极伏特狂雷闪。之后皮卡丘险些摔下悬崖，但被卡璞?鸣鸣救下，对战也因此中止。 在小智与皮卡丘，二人的约定中，皮卡丘与小智来到宝物岛探险，两人分享了食物，并躺在沙滩上回忆起了往事。
当胆小虫偷走小智的食物时，皮卡丘夺回了食物。黄昏时，他们听到了奇怪的叫声，原来是一只胆小虫被困在了岩缝里。当小智想不到办法进去时，皮卡丘找来了阿罗拉的椰蛋树，用它的长脖子进入了岩缝。皮卡丘使用铁尾打碎了岩石，救出了胆小的胆小虫。
在莉莉艾，要好好疼爱皮卡丘哦中，皮卡丘被暂时交换给了莉莉艾。当皮卡丘发现莉莉艾因不敢接触自己而不敢上车时，它主动挪开了一段距离。
后来在莉莉艾的要求下，皮卡丘和詹姆斯的花舞鸟进行了对战。在取得胜利后，皮卡丘和克服了心理障碍的莉莉艾激动地抱在一起。而当互换结束后，皮卡丘在莉莉艾指挥下同小智和白滚滚进行一场对战。 在小智与小星云！奇妙的邂逅!!中，皮卡丘在小智的梦中见到了索尔迦雷欧和露奈雅拉以及小星云。但是因为洛托姆图鉴没能叫醒他们，皮卡丘和小智一起被火斑喵用尾巴扇脸打醒，它甚至还摔下楼梯撞到了额头。
之后，皮卡丘在和小智一起去学校的路上察觉到卡璞?鸣鸣的动向，追着它到了森林里，在草丛中找到了小星云。之后，皮卡丘也帮小智他们照顾小星云。 经历一系列事件后，因为露莎米奈被UB01：寄生物带入究极之洞，小智和同学们一起去拯救她，在闪耀吧，Ｚ强力手环！
超全力一击的千万伏特!!中，被进化成索尔迦雷欧的小星云带到究极深海的众人相继停下脚步应对露莎米奈的宝可梦们，只剩下皮卡丘和小智面对被虚吾伊德附体的露莎米奈，小智一开始试图让皮卡丘攻击虚吾伊德然后趁机将露莎米奈拉出来，但是没有奏效，之后莉莉艾及时赶到，唤醒了母亲的理智，但随即虚吾伊德吞噬了露莎米奈，格拉吉欧试图拖住它，并让小智使用Ｚ招式，这时小智的电Ｚ突然发生了变化，他的帽子也落到了皮卡丘头上，随后小智和皮卡丘一起使出了千万伏特，打败了虚吾伊德使它离开了露莎米奈，接着再次借助小星云的力量，他们安全地回到了日轮祭坛。 在洛托姆，停不下来的形态变化！
中，因为洛托姆图鉴和一只清洗洛托姆相遇引发了混乱，皮卡丘的尾巴被踩到而使出电击，使得两只洛托姆弄错了原本的电器，引发了一系列的混乱事件。最后在宝可梦中心，皮卡丘误以为洗衣机里的洛托姆要攻击他们而再次放电，使得两只洛托姆归回原位，但洛托姆图鉴又不小心触发了皮卡丘的电击，跑到了宝可梦中心的楼体当中。在末尾宝可问答的花絮中，皮卡丘在走出宝可梦中心大门时察觉到了异样，再次放电让洛托姆回到了图鉴当中。 在莉莉艾跳起来！宝可雪橇跳跃大赛!!
中，小智和皮卡丘一起参加宝可雪橇跳跃大赛，一开始他们的飞跃做得很好，但后面却变得不太顺利——练习时小智被皮卡丘的十万伏特电到，而比赛时他们使出的终极伏特狂雷闪使得雪橇反向飞行。
在超级决战！皮卡丘VS谜拟丘!!中，小智在超值超市旧址与火箭队对战，作为岛屿之王默丹给予的考验。武藏的谜拟丘与皮卡丘进行激烈对战，并使用Ｚ招式－亲密无间大乱揍重创皮卡丘，但让火箭队万万没想到的是皮卡丘学会了电网并保护自己，使谜拟丘的Ｚ招式不起作用，然后小智的电Ｚ再次变成智皮卡Ｚ，最终小智和皮卡丘使用Ｚ招式－千万伏特击败谜拟丘，并成功通过考验。
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