就在蒋介石兼任教育部部长的期间，据许广平说，有人去向蒋介石告密，说：“现在部里的特约编辑周豫才，就是周树人——鲁迅，也就是最激烈地反对你的中国自由运动大同盟和中国左翼作家联盟的发起人和这两个团体的头子，也就是浙江国民党省党部呈请中央通缉，并已通缉在案的这个人。”
告密者的意思，原来是提请蒋介石注意此事并加以处理，借此邀功。
可是，蒋介石听了，反而说：“这事很好。你知道教育部中，还有与他交好的老同事、老朋友没有？应该派这样的人，去找他，告诉他，我知道了这事，很高兴。我素来很敬仰他，还想和他会会面。只要他愿意去日本住一些时候，不但可以解除通缉令，职位也当然保留；而且如果有别的想法，也可以办到。”
许广平说：“后来教育部来了人，说了这事，鲁迅拒绝了。然而，还拖了几个月，想争取；到年底，就把这个特约编辑(特约撰述员)的职位裁撤了。”
这时的南京国民党政权已日益走向集权，越来越不容许有在国家中独立于其掌控之外的领域出现。这应该也是现代国家制度建立起来之后，一切集权政治的必然趋势。
“清党”之后的蔡元培渐渐与蒋介石疏远，力图在国民党内保持一种“超然”态度，然而，在非友即敌的政治氛围中，不可能允许真正的“超然”存在。蔡元培的态度加深了他与蒋介石国民党政权之间的罅隙。
1928年，南京的蒋氏政权初步巩固后，为把文教事业也完全掌握在其手中，一些政客开始排挤蔡元培。
陈果夫、丁惟汾等坚决要求废止大学院制度，他们的理由是：“大学院的机关，明明列在国民政府组织案中，当然在国民政府之下，和其他各部院同一性质，何以大学院门口所悬的招牌，不称国民政府大学院，大书特书而曰‘中华民国大学院’？是否表示教育独立，大学院和国民政府并列？”
面对国民党内政客的一系列争权夺利的政治手段，在1928年6月15日的大学院委员会会议上，蔡元培愤然要求辞去大学院院长职务。会后，他感慨地对胡适说，他从不晓得社会这样复杂；他应付不了这样复杂的社会，干不下去了。
蒋介石控制的南京国民党政权一方面废置大学院制，另一方面，于这年8月通过《北平大学区组织大纲》，以北平为中心设立北平大学区。
在取消大学院的提议和《北平大学组织大纲》通过后，8月17日，蔡元培公开宣布辞去他的国民党中央政.治.会.议委员、国民政.府委员、大学院院长、代理司法部长等职，专任中央研究院院长。
尽管远离了权力圈，但蔡元培仍然利用他在国民党内的声望和资本，为教育事业争取尽可能多的资源，努力争取教育经费独立、增加经费、提高老师待遇。
1929年6月，南京国民党政权作出取消所有大学区制的同时，又决定设立国立北平研究院，以削弱蔡元培以及他领导的中央研究院在国内的影响力。
同时，南京国民党政权还处处与中央研究院为难。1930年1月，在蒋介石亲自主持的国民党中央政.治.会.议上，勒令中央研究院在上海动工兴建的物理、化学、工程三个研究所的工程立即停止，于4月以前迁往南京。
不久，亲近蔡元培的蒋梦麟也被从教育部长的职位上逼走，由蒋介石以行政院长的名义兼任教育部长，由李书华为政务次长，后又提拔其为教育部长。这样一来，蔡元培的影响力日渐被完全排除到了南京国民政府教育部的领导体系之外。?
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